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膜生物反应器及其组合工艺在废水处理中的应用
摘要 膜生物反应器（Membrane Bioreactor，简称MBR）是通过膜技术来强化生物反应器的废水处理新工艺。本文介绍了膜生物反应器及其废水工艺的特点，综述了国内外的研究进展以及目前的应用现状，并指出面临的问题和今后的发展前景。
关键词 膜生物反应器 组合工艺 废水处理
膜生物反应器最早用于微生物发酵工业。在废水处理领域中的应用始于60年代的美国。1969年美国Smith首先报导了活性污泥法和超滤结合，处理城市污水的方法[1]，同年Dorr—Oliver Inc进行了膜生物反应器处理生活污水的研究，并申报了专利。但当时由于受膜生产技术所限，膜的使用寿命短，水通透量小，使其在投入实际应用中遇到障碍。70年代后期，日本研究者根据本国国土狭小、地价高的特点，对膜分离技术在废水处理中的应用进行了大力开发和研究[2-3]，使膜生物反应器开始走向实际应用。进入80年代后，随着膜的开发，国际上对膜生物反应器的研究更是方兴未艾。日本、法国、美国、澳大利亚等国对膜生物反应器的研究都投入了很大的力量，使膜生物反应器的研究内容更加全面而深入，为90年代的进一步推广应用奠定了基础。
现在膜生物反应器已成功地应用于水道污水处理，粪便污水处理、垃圾渗滤液等废水处理中。
1. 膜生物反应器[4]
膜生物反应器是将酶、细胞或微生物等截留或存放于膜的海绵体内，以实现生物催化剂和反应器溶液的即时分离的一种膜反应器。在生化过程中，它可用于酶催化转化、微生物发酵和动植物细胞的培养，对解决产物抑制、底物的选择供给、生物催化剂的重复使用，提高细胞的生长表面和高密度负载等都很有利。而且由于生化过程条件温和，高分子膜也可适用。迄今已研究过几百个体系，认为膜生物反应器将是最有发展前途的一种生物反应器。
在膜生物反应器中，酶、细胞或微生物等存在三种形态：溶解酶和悬浮细胞属游离态；膜表面或膜内酶蛋白凝胶和膜截留细胞层为浓集态；以吸附、键合或包埋方式存在于膜表面或膜内的酶或细胞呈固定化形态。固定化形态的酶或细胞难以从膜生物反应器中清除，不便于补充和置换，但用于生物催化具有较高的稳
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定性。浓集态生物催化剂的装填密度最高，活力稳定性高于游离态，但酶或细胞的消除存在一定困难。在膜生物反应器中，物料的迁移方式有扩散控制和流动控制两类。一般情况下，后者的传质速率要高于前者。按三种形态和两种迁移方式可构成六种类型的膜生物反应器，如图1所示。
流动控制型
2. 膜生物反应器废水处理工艺
长期以来在生活污水及工业废水处理中，以活性污泥为代表的传统好氧生物处理工艺得到了广泛应用。但由于它采用重力式沉淀池作为处理水和微生物的固液分离手段，带来了以下几方面的问题：①由于沉淀池固液分离效率不高,曝气池内的污泥难以维持到较高浓度，致使处理装置容积负荷低，占地面积大；②处理出水水质不够理想且不稳定；③传氧效率低，能耗高；④剩余污泥产量大；⑤管理操作复杂。
近年来，人们对水环境质量的要求越来越高，传统的生物处理工艺出水已难以满足日益严格的污水排放标准的要求。另一方面，经济发展所带来的水资源的日益短缺也迫切要求开发合适的污水资源化技术，以缓解水资源的供需矛盾。
在上述背景下，各种新型、改良的高效废水生物处理技术应运而生。而其中较引人注目的是采用膜分离技术代替传统的重力式沉淀池，构成新型的水处理技术——膜生物反应器组合工艺。
2.1工艺组成[5]
膜生物反应器组合工艺一般由生物反应器与膜分离组件组成。根据膜组件的设置位置，可分为分置式和一体式2种。根据生物反应器有无供氧又可分为好氧式膜生物反应器和厌氧式膜生物反应器。
图2是分置式膜生物反应器的示意图[6]。膜组件一般采用加压的方式。生物
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反应器的混合液经泵增压后进入膜组件，在压力作用下混合液中的液体透过膜，成为系统处理水；固形体、大分子物质等则被膜截留，随浓缩液回流到生物反应器
排剩余污泥 进料泵 循环泵 反冲泵 出水箱
图2. 分置式膜生物反应器示意图
内。分置式的特点是运行稳定可靠，操作管理容易，易于膜的清洗、更换及增设。但一般条件下为减少污染物在膜表面的沉积，由循环泵提供的水流流速都很高，为此动力消耗较高。
一体式的膜生物反应器组合工艺是将膜组件置入反应器内，通过真空泵或其他类型泵抽吸，得到过滤液[7]。为减少膜面污染，延长运行周期，一般泵的抽吸是间断进行的。与分置式相比，一体式的最大特点是运行动力费用低，但在运行稳定性、操作管理方面和清洗更换上不及分置式。
目前，分置、好氧式膜生物反应器技术较为成熟，应用较广；一体式和厌氧式膜生物反应器的应用实例还较少。
2.2 膜生物反应器工艺的特点：
膜生物反应器主要有以下特点：①污染物去除效率高，处理出水水质良好。不仅对悬浮SS、有机物去除效率高，而且可以去除细菌、病毒等[8]，出水可直接回用。②膜分离可使微生物完全截留在生物反应器内，实现反应器水力停留时间和污泥龄的完全分离，使运行控制更加灵活、稳定。③生物反应器内的微生物浓度高，装置处理容积负荷大，设备占地少。④有利于增殖缓慢的微生物，如硝化细菌的截留和生长[9-10]，系统硝化效率得以提高。同时可提高难降解有机物的降解效率。⑤传质效率高，氧转移效率高达26%～60%左右[11]。⑥污泥产量低。⑦易于实现自动控制，操作管理方便。
3膜生物反应器废水处理工艺的研究进展
膜
组 出水
生物反应器 件
进水
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3.1 几种膜生物反应器工艺形式[12]
3.1.1分离活性污泥MBR工艺
这种MBR工艺利用超滤或微滤来分离生物反应器内的生物量，通过维持高的生物量浓度(>10000mg MLSS/L)和截留大分子溶质，使进水有机物实现完全降解。它属于流动控制的游离态类型的膜生物反应器。该工艺取代二沉池进行泥水分离，具有很长的固体停留时间。膜组件无论和好氧或厌氧反应器结合，都可将其置于生物反应器内运行（一体式）或与生物反应器并列运行（分置式）。前者通过自身料液的再循环错流运行，而后者通过膜组件底部的空气曝气、叶轮搅拌或膜组件自身的旋转形成膜面错流效应。此类工艺可用孔径范围从0.1μm～0.3μm的管式、中空纤维或平板膜组件。运行过程中，膜透过通量的特征取决于悬浮物的浓度，错流速度、温度、操作压力、膜污染和浓差极化程度等因素。
该工艺已在世界范围内得到了商业应用（见表1）。在日本，这一工艺已成功的用于大楼的屎尿处理和污水回用。英国Wessex水处理公司于1997年11月在英国西南部Porlock建立的分离活性污泥-MBR，其处理流量为2000m3/d，1999年又在Dorset的Swanage建立了具有日处理量13000 m3/d的MBR工艺。
表1 商业规模的分离活性污泥MBR工艺应用举例[13]
公司 国家 废水类型 设备数量 处理能力（m3/d）
Rhone Poulenc-Techseo 法国 生活污水 >40 <400
MPC_UBIS 日本 生活污水 >40
Thetfor Systems 美国 生活污水 >30 <200
Kutoba 日本 生活污水 8 10～110
Degremont 法国 工业废水 1 500
Membratek 南非 工业废水 2 100～500
Zenon Env Inc 加拿大 工业废水 1 116
Grontmij 德国 工业渗滤液 >20 50～240
SITA/Lyonnaise des Eaux 法国 渗滤液 3 10～50
3.1.2 无泡曝气MBR工艺
无泡曝气MBR采用透气性致密膜（如硅橡胶膜）或微孔膜（如疏水性聚合膜），组件为板式或中空纤维式，在保持气体分压低于泡点（bubble point）的情
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况下，可实现向生物反应器的无泡曝气。这种膜生物反应器属于扩散控制的浓集态类型。如图3所示，气液两相由膜隔开，膜为氧的传递和生物膜的增长提供了较高的表面积，却只占生物反应器较小的体积，氧通过膜进入生物膜而不直接进入液相，因此不会使挥发性有机物挥发，也不会发生泡沫现象。由于用于氧传递的表面积是固定的，因此可根据实际供氧要求选择膜面积。无泡曝气MBR具有以下优点：①由于传递的气体含在膜系统中，因此提高了接触时间，从而达到约100%的传氧效率；②由于气液两相被膜分开，因此有利于曝气工艺的更好控制，即有效的将曝气和混合功能分开；③由于供氧面积一定，因此该工艺不受在传统的曝气系统中气泡大小及其停留时间等因素的影响。
英国K.Brindle等的小试试验表明，该工艺可在高速硝化的情况下维持对氧的供给，另外在对COD约2544mg/L的啤酒废水的大量中试试验中，在HRT1.5h、COD负荷34kgm-3d-1的情况下，可长久维持高的有机去除率（COD去除率82%[14]。
值得一提的是，无泡曝气MBR恰恰可以满足分离活性污泥MBR的供氧需求，因此两者有可能组成新的工艺。Smith K.L.等改进的一种新型反应器，使膜兼有分离活性污泥和气泡曝气双重功能，通过膜间歇曝气既可得到高的氧传递效率，同时清洗（气泡反冲洗）了膜在分离活性污泥时形成的污染层。
3.1.3 萃取MBR工艺
有毒有机化合物，尤其是那些还具有高度挥发性的有机化合物（Volatile Organic Compounds，VOCs）用传统的生物处理工艺是很难被处理掉的，而且会挥发成为大气污染物。
萃取膜生物反应器（Extractive Membrane Bioreactor，EMB）工艺结合了膜萃取和生物降解，将有毒的、溶解性差的有机化合物从废水中分离。这种膜生物反应器属于扩散控制的浓集态类型。如图4a所示，废水流和生物介质被硅橡胶膜隔
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开。溶解性差的有机化合物可很快通过膜，而废水中的无机质不能通过。通过了膜的有机化合物可被微生物降解，而这种微生物是针对这些特殊有机物而专门选择的。因此废水中的离子组分对微生物的降解作用就没有影响了。该反应器是由一个传统的生物反应器连接一个具有萃取作用的管壳式（tube-shell）膜组件构成，硅橡胶膜按束排列于管内，选择性的将有毒污染物从有害工业废水中转移至一个经过曝气的生物介质相（图4b）。污染物由废水通过膜进入生物反应器的传质驱动力（即所需浓度梯度）是通过在生物介质相中污染物的降解来维持的。在管式硅橡胶膜外流动的营养介质的无机组成不受在管内废水的有害特性的影响。因此，在生物反应器内的条件可得到优化，而确保高的生物降解速率。
英国的Andrew Livingston等已成功采用这种EMB工艺来萃取并生物降解有毒挥发性有机污染物，如处理具有含盐量高和极端pH的有害工业废水中的氯乙烷、氯苯、氯苯胺和甲苯，目前在Hill-stone ICI聚氨基甲酸酯厂进行中试试验[15]。
3.2 膜生物反应器特性[5]
膜生物反应器的最大特点是膜的高效分离作用可以使微生物和大分子物质等全部截留在反应器内。在这一封闭系统中，与活性污泥法相比，微生物如何变化一直是人们所关心的问题。
很多研究者认为，在分置式膜生物反应器系统中，高膜面流速产生的高剪切力的作用使得污泥絮体的平均尺寸较小，有利于传质过程。同时反应器内水流的剧烈紊动使微生物在种类上有所减少，与活性污泥相比原生动物的生长受到了一定的限制。
关于反应器内高浓度的活性污泥，有研究者认为通过微生物自身的内源呼吸消化，保持污泥量恒定，无剩余污泥产生。但由于随进水带入的无机成分的积累等，污泥活性有降低，定期排泥还是必要的[16]。
3.3 膜过滤过程及其影响因素[5]
影响膜的过滤过程的主要因素有：膜的性质、料液性质和膜分离的操作条件等。
3.3.1膜性质
膜的性质包括膜孔径大小、憎水性、电荷性质、粗糙度等。关于膜孔径对膜通透量和过滤过程的影响，许多研究者都认为存在一个合适的范围。松尾[17]对不同截留分子量小于300 000时，随截留分子量，即膜孔径的增加，膜的通透量增加；大于该截留分子量时，通透量变化不大。而膜孔径增加至微滤范围时，膜的通透量反而减少，推测这主要与细菌在微滤径内造成不可逆的堵塞有关。Shimizu在用0.01~1.6μm的陶瓷膜进行试验时发现，以孔径为0.05~0.2μm的膜
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通透量最大。
Magara[18]研究了不同截留分子量的膜对过滤水质的影响，结果发现当膜的截留分子量低于20 000时，随着膜的截留分子量增加，出水COD增加；当截留分子量高于20 000时，出水的COD浓度不再变化。这说明膜表面形成的凝胶层也起到了过滤作用，而膜此时只起支承作用。
此外，Reihanian等[19]在对膜分离蛋白质的研究中发现，憎水性膜对蛋白质的吸附小于亲水性膜，因此能获得相对较高的膜通透量。但在浓差极化效果强烈时，这种作用不显著。易受蛋白质等污染的膜有聚砜等，而憎水性强的聚丙烯腈膜和聚烯烃膜等受到的污染程度较轻。Nakao等[20]发现与膜表面有相同电荷的料液能改善膜表面的污染，提高膜通透量。Shoji等[21]的研究结果表明，膜表面粗糙度的增加使膜表面吸附污染物的可能性增加，但同时另一方面由于也增加了膜表面的扰动程度，阻碍了污染物在膜表面的形成，因而粗糙度对膜通透量影响是两方面效果的综合表现。
3.3.2料液性质
料液的性质主要包括料液固形物质及其性质（如固体粒度分布、胞外多聚物浓度等）、溶解性有机物及其组成成分等。
Magara 和Itoh在活性污泥的条件下，认为污泥浓度过高对膜分离会产生不利影响，得出膜通透量MLSS的对数呈线性下降关系。其他许多研究者也证明了这一点。日笠等认为维持生物反应器内较高的污泥浓度，有利于增加基质的去除速率，但由于膜的污染加快，兼顾两者，微生物的适宜浓度为6000mg/L左右。而Harada等人则强调混合液溶解性有机物的影响大于MLSS的影响，浏上[22]等认为MLSS在4000～24000mg/L时，对膜通量无影响。
存在以上不同的观点，主要是由于试验条件不同。同时也由于对膜污染物以及料液之间的相关性还缺乏定量的分析和考察。
3.3.3 膜分离的操作条件
膜分离的操作条件主要包括：操作压力、膜面流速和运行温度。对于压力一般认为存在一临界压力值。当操作压力低于临界压力时，膜通透量随压力的增加而增加；而高于此值时会引起膜表面污染的加剧，通透量随压力的变化不大[23]。临界压力随膜孔径的增加而减小。Saw报道微滤膜的临界压力值在120kPa左右，超滤膜的临界压力值在160kPa左右。
膜面流速的增加可以增大膜表面水流扰动程度，改善污染物在膜表面的累积，提高膜通透量。其影响程度根据膜面流速的大小、水流状态（层流或紊流）而异。但Devereux等[24]发现，膜面流速并非越高越好，膜面流速的增加使得膜表面污染层变薄，有可能会造成不可逆的污染。
升高温度有利于膜的过滤分离过程。Magara和Itoh的试验结果表明，温度
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升高1℃可引起膜通透量变化2%。他们认为这是由于温度变化引起料液粘度的变化所致。
4 膜生物反应器在废水中的应用实例
4.1 污水回用中的应用[12]
由于受使用目的和城市建筑的限制，一般要求回用的处理水必须有良好的水质，不能产生卫生上的问题，视觉上或嗅觉上的不快感，同时要求污水处理系统流程简单，占地小，有很高的稳定性，并且方便管理。要达到上述回用水的水质要求，通常必须进行三级处理。然而三级处理的费用相当贵，以至于无法被广泛采用。而膜生物反应器则以低的多费用就能达到这一要求。我国有人采用无机膜生物反应器处理生活污水，出水水质优于生活杂用水质标准。日本于1972年出台法律，要求所有大型的建筑设施必须安装污水回用或雨水收集等节水设施。这一法律促进了膜生物反应器的推广应用。1980年，日本建成了两座处理能力分别为10和50 m3/d的膜生物反应器处理厂。现在，已有39座这样的厂在运行，最大处理能力可达500 m3/d。处理厂的核心部分是通常为垂直放置的平板超滤膜组件以及循环泵。进水于浓缩液的比常取4:1，MLSS限制在10000mg/L以内。建议的BOD负荷为0.1kg/kgMLSS·d。工作压力为0.5kg/cm2。
4.2 在粪便污水处理中的应用[12]
粪便污水中有机含量很高，其处理普遍采用传统的反硝化，MLSS浓度很高，固液分离过程不稳定，影响了三级处理效果。用超滤膜过滤（UMF）代替传统的方法就能很好地解决这一问题。这样的处理厂一般由三部分组成。接收单元、高效脱氮生物反应器和深度处理单元（包括消毒）。接收单元是由贮存池、格栅组成，用来去除纤维、石粒等粗糙颗粒以免它们聚集而堵塞膜孔。该系统脱氮生物反应器的设计运行参数与没有膜过滤器的高效生物反硝化池基本相同。N负荷小于或等于0.04kg/kgMLSS，BOD负荷小于或等于2.0kg/m3·d，MLSS为15000~20000mg/L，设计渗水率为1.0~1.5m/d。经过这样的处理后出水仍含有较高的溶解性有机物，因此还需经过混凝沉淀、二次过滤、活性炭吸附、氯化消毒以后才能排放。膜一般每隔两周用次氯酸钠清洗1~2h。据日本统计，这种系统的建设费用和运行费用小于或等于传统的反硝化系统，而所需的管理人员少，占地面积小，因而优于传统方法。
4.3 在其他废水处理中的应用
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工业废水中有机物浓度很高，有的还含有毒性物质。对该种废水现在普遍认为厌氧法处理经济上优于好氧法。但不同的厌氧工艺都要求保持较高的生物量，较长的泥龄，较短的水力停留时间。这使厌氧工艺的使用受到限制。将厌氧工艺与膜技术结合起来是一种理想的结合。厌氧处理能产生能量，污泥量较少，而膜分离能使世代时间较长的甲烷菌存活下来，从而保持较好的出水水质。这使一种相互补充、相互依赖又相互协同的处理工艺，厌氧消化降解有机物使膜不易堵塞，而膜会将生物截留下来。1987年南非成功地建成膜厌氧生物反应器（ADUF）。该厂管形聚酯乙酯膜，工作压力为500 kpa，膜分离器与反应器分置。处理废水为玉米加工废水，HRT取120 h，有机物去除率可达97%。渗水率8~37 l/m2·h （0.2~0.9 m/d）。也有采用好氧生物反应器与膜技术相结合来处理工业废水的。如韩国的Ssang Young Motor公司采用好氧膜生物反应器处理含油废水，既将游离活乳化的油质除去，又使出水中的有机物大大降低。采用此工艺可以去除99%的油。将膜生物反应器用于处理其他工业废水也有许多成功报道。如日本通产省的“Aqua Renaissance 90’”大型开发项目[25]，就是主要针对酒精发酵废水、造纸与纸浆废水、淀粉废水等工业废水，开发高效低耗的厌氧生物反应器和膜组合系统。该试验现已进入实验工厂运转，处理能力5～10 m3/d[12]。
膜生物反应器也被考虑用于市政污水的处理[5]。Trouve等[26]利用膜生物反应器处理市政无数已达中试规模，日处理水量1840 m3/d，试验结果表明，系统COD及NH3-N的去除效率达93%～99.9%，系统产水率为60～80 L/(m2·d)达15 d以上，系统稳定运行达100 d以上。
5.存在的问题[12]
和其他工艺一样，MBR工艺的发展不仅取决于工艺本身，还取决于其经济可行性。G.Owen的研究得出，膜工艺的费用主要来自膜的价格、膜的更换频率和能耗需求[27]。随着膜的制作水平的提高，膜的价格已大大降低，而膜的更换频率与膜的稳定运行有关，这就取决于料液对膜的作用，其中膜污染成为一个很重要的因素。因此，膜污染和能耗问题是MBR推广应用中遇到的共同问题。
5.1 膜污染
膜污染取决于料液组成特性和膜的物化性能。当膜选定后，其物化性能也就确定，因此料液组成就成为膜污染的主要因素。活性污泥混合液的组成是复杂而变化的，它包括所要处理的废水中的化合物、生物反应产生的代谢物以及以絮体形式存在微生物本身，按尺寸大小可分为絮状物、胶体和溶解性物质三部分，每
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一部分都对膜污染有贡献。在对MBR诸多污染因素的研究中，其中一个非常重要的因素是生物细胞产生的胞外聚合物EPS(extracelluar polymers)，由于EPS在污泥混合液中的积累，引起混合液粘度的增加和膜过滤阻力的增加。E.Tardien的研究认为，在好氧MBR中，数量占绝对多数的生物絮体起主导作用[28]。K.-H Choo等对厌氧MBR的研究表明，膜污染主要归结于膜的外部污染，即有机物在膜面的吸附、难溶无机物在膜面的沉积以及微生物细胞在膜面的黏附[29]。事实上，对这样一个复杂体系，要认识其污染机理还需对MBR有个全面的研究。
因此，寻求膜污染防治措施成为当前MBR研究的一个重要方向，对膜污染的防止，一方面，可以通过对膜的表面改性来提高其抗污染能力，另一方面，通过改变料液运行的流体力学性能来实现，如对分离活性污泥MBR，错流式（crossflow）就比全量过滤式(dead-end)具有防止膜面沉积污染和延长通量稳定的作用，并由此原理开发出许多错流膜组件，如日本的旋转磁盘式(ratating-disk)膜组件。
5.2 能耗
能耗是制约MBR推广应用的又一重大课题，以错流式好氧MBR为例，其典型能耗为6kWh/m3～8 kWh/m3。通过改进膜组件形式和工艺条件可实现降耗的目的。从能耗的角度来讲，全量过滤式对能量的利用远远高于错流式，这和前面对污染的防止是一对矛盾，然而一体式错流MBR则很好地解决了这一问题。该方法最初是有Yamamoto等于1989年将中空纤维直接投入到好氧生物反应器，通过泵的抽吸使泥水分离从而省去了对浓缩液的循环，通过膜组件底部的空气曝气来实现错流效应，结果表明，运行费用与传统活性污泥法相当。实际上，一体式MBR中所用的中空纤维膜也是一种在抽吸作用下进行的全量过滤，同时利用供给生物量的空气来达到膜组件所需的错流效果。这种运行方式还有一个优点是对所过滤的污泥活性并没有影响，而在典型的错流过滤中，由于不合适的泵和过多的料液循环会导致污泥的失活。另外据报道，由Triqua研究的一项传递流膜组件TFM (Transfer Flow Module) 在MBR中应用时，膜过滤能耗为0.1kWh/m3～0.5kWh/m3 ，低于一般的膜生物反应器10倍以上[30]。
除了膜污染和能耗问题外，每种MBR还存在自身的一些问题，如对分离活性污泥MBR，存在不可降解的有机物和无机成分在反应器中积累的问题以及微生物的活性衰减问题；对无泡曝气MBR，由于膜增加了氧的传递阻力而使工艺的能耗增加的问题；对萃取MBR，存在生物膜厚度控制的问题等，都是MBR发展所需解决的问题。
6.发展前景[31]
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膜生物反应器废水处理工艺的发展虽然遇到膜污染和能耗问题，但在水环境标准日益严格的今天，膜生物反应器以其出水水质好（一般无需三级处理）、污泥产量低、占地面积少和便于自动控制等优点，显示出了巨大的发展潜力。
当今世界科学技术的发展日新月异。随着膜制造技术的进步，膜质量的提高和膜制造成本的降低，如聚乙烯中空纤维膜、新型陶瓷膜的开发等已使其成本比以往有很大降低。另一方面，各种新型膜生物反应器的开发也使其运行费用大大降低，如在低压下运行的抽吸式膜生物反应器、厌氧式膜生物反应器等与传统的好氧加压膜生物反应器相比，其运行费用大幅度下降。
因此，从长远观点来看，膜生物反应器是今后替代传统的废水处理方法的有力竞争者，它在水处理中的应用范围必将越来越广。
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发表于 2009-12-25 14:46
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